6 ноября 1959 г. в торжественный обстановке было открыто движение троллейбусов на линии Симферополь - Алушта. Первые троллейбусы на этой линии работали с кондукторами. Стоимость проезда составляла 6 рублей 50 копеек, а кондуктор по совместительству выполнял обязанности экскурсовода.28 апреля 1961 г. было открыто троллейбусное движение в г. Ялта по городскому кольцу, протяженностью 4,5 км. На этом маршруте троллейбусы работали с интервалом 1 - 2 мин. В июле 1961 г. была построена вторая очередь междугородной троллейбусной линии Алушта - Ялта, протяженностью 33 км. Продолжительность поездки до Алушты составляла - 1 час 50 мин., до Ялты - 2 ч. 50 мин.
В целом, в 1960-70 гг. происходило активное расширение троллейбусной сети. Междугородный маршрут стал пользоваться огромной популярностью в стране, троллейбусы работали в 3 смены. Парк в Симферополе достиг своей проектной мощности к 1962 г., насчитывая 102 машины. К 1968 гг. Симферополь занимал 19 место в СССР по насыщенности и интенсивности городского транспорта. В этом же году в инвентаре имелось 212 троллейбусов, что потребовало реконструкции, которая завершилась в 1972 г.
В 70-80 гг. в разгар летнего сезона интервалы движения троллейбусов на трассе Симферополь - Алушта составляли в среднем 2 минуты. В эти годы, для удобства пассажиров, билеты на троллейбусы в Алушту и Ялту продавались вместе с железнодорожными билетами до г. Симферополя в кассах г.г. Москве, Ленинграде, Киеве, Минске, Харькове, Риге и Вильнюсе.